搜集文献
柳亚子原名柳慰高，字号很多，在读了法国卢梭的“天赋人权”学说后，就以“亚洲卢梭”自居，改名人权，号亚庐。后友人高天梅因“亚庐”之“庐”，笔画太多，而写作“亚子”，他也就认定了。柳亚子家学渊博，三岁能背诵《唐诗三百首》，12岁就背完《杜甫全集》。1903年(光绪二十九年)，才16岁的柳亚子，已读遍自家书房的藏书。他的家乡江苏吴江，在明末就是抗清基地，人才辈出，非常讲究民族正气，这让他熏陶了强烈的反清意识，早年喜欢开“诗界革命”之风的龚自珍、梁启超的诗文，特别是南明志士张煌言、夏完淳的道德文章。
1918 年，柳亚子主持南社时期，因人事纠纷，自请辞去主任职务，回到家乡，把更多精力转向家藏图书馆和搜集本土地方文献。他将几代所搜集的书籍目录《养余斋书目草本》《养余斋书目》重作调整、核对，并自辑《养余斋松陵书目》《养余斋书画目录》；与此同时，又开始有目的地搜集、整理吴江地区乡邦文献，与同乡、图书目录学家薛凤昌发起建立吴江文献保存会。他说：“此时我又在发狂地收买旧书，凡是吴江人的著作，从古时到近代，不论精粗好歹，一律收藏。这样，便花去了一万多块钱。”为此，他还编了《吴江文献保存会书目》，共收集吴江人著作740种。还不包括100余种抄本，这些抄本，多是他人家藏孤本或是尚未刊刻的稿本，若得，便请人——包括年纪很小的儿女柳无忌、柳无非等——参加抄录，柳亚子自作校对、审定；更有甚者，柳亚子还辑录若干地方文献，见存上海图书馆的《分湖诗钞》稿本23册，辑录吴江地方历代作者400余人，诗作2500余首，前19册按作者姓氏分册，后四册分别为“杂姓”、“闺秀”、“方外”和“寓贤”。此部辑集造端宏大，柳亚子乃据乡邦典籍，大量地采撷、编辑和考订，呈现了分湖地区的历史文化内涵，兼及苏南、浙西的艺文景观和望族文化。其中或可窥出早年柳亚子应用图书目录和文献学，对乡邦文化所作的巨大努力了。
柳亚子非常珍重搜集的乡邦文献，见存上海图书馆的这些吴江地方抄件、稿本，很多留下他所写的题跋。这些题跋，有记述文献来源，流传始末，收集经过；有涉及撰著年代、著者、辑者及收藏者情况；有交代校勘、增补、参订缘起：有与各种刊本、抄本的比较；更有若干有价值而一般不易查询的，还广征博引，多加考证。柳亚子写字潦草，自认为“写字像冲锋一般，喜欢赤膊上阵，杀了一下，胜败不问，也就完蛋，管它写得像样不像样呢！”“我写字的毛病，就是太快，太随便，倘然把一个一个地剪碎了，连我自己也会不认得的。”但他自行抄写或写题跋，却是一丝不苟，极其工整。20世纪八十年代初，顾廷龙在谈及柳所写图书题跋时就说：“柳先生的题跋很有用，如果收集起来，可以考见其藏书之故实及吴江文献的史料。”因而，当年上海图书馆沈津先生，曾有意地收集柳亚子的题跋，计得270余篇，六万字。
普查图书
三十年代初，柳亚子任上海市通志馆馆长，主持编撰《上海市通志》。通志馆白手起家，没有自己的图书资料库。他和通志馆同仁所拟的有关上海古今史事方方面面的课题，就需有大量的图书资料作依托。当时上海虽已定格为直隶中央的特别市，但基于历史因素，没有一家有权威性的、集中地方文献的文化机构，因而需要对全市的图书馆做普查，特别是那些知名度很高、藏书丰富的图书馆，如商务东方图书馆、上海天主教徐家汇藏书楼和亚洲文会。他把这项任务交给才由持志大学毕业的胡道静，由他对全市大街小巷的图书馆调查，还特别关照他要注意这些图书馆庋藏的上海地方文献。
当时柳亚子搜集、采购有大量新文化启蒙以来的各种书籍，正由胡道静前来帮助编目、分类。胡通常上午赴辣斐德路(今复兴中路)柳家整理图书，下午外出调查。柳亚子常于胡处获得有关图书馆的庋藏。当时上海有些庋藏地方文献极为丰富的图书馆，是不对圈外人开放的，也拒绝他人采访、调查。胡道静以他的真诚、恳切，竟然受到徐家汇天主教堂欢迎，几次伴同进书库，摸清庋藏中国地方志，特别是上海及其周遍的县镇和乡村方志，回来与柳亚子介绍，柳大为欣喜。又为他兴奋的是，胡道静还在英国人主办的亚洲文会北中国支会图书馆作了详细调查，发现书库所收上海文献很多，而且还把这一项书籍用特殊方式分类排架。柳亚子很欣赏胡道静的图书馆调查报告，在定稿后，还破格把它作为通志馆期刊抽印本，取名为《上海图书馆史》出版。上海市通志馆到1937年“八一三”时结束，柳亚子和他的同侪，利用图书馆若干图书文献，出版了两本《上海研究资料》，四期《上海市通志馆期刊》和三部《上海市年鉴》。
校对史书
全面抗战爆发后，1937年底，日本侵略军侵占了上海华界，柳亚子困居法租界，自题寓所为“活埋庵”。抚今思昔，他又拣起旧时有兴致的南明史和抗清的民族志士史可法、吴易、夏允彝、夏完淳和陈子龙等故事，但是见于吴江早已沦陷，无法运用所藏图书文献。他通过当年南社和通志馆关系，向收藏颇多的胡朴安、朱希祖借阅。一天，柳亚子买票观看剧作家阿英创作的《碧血花》(《葛嫩娘》)，这是一部以南明志士复明抗清为题材的话剧，归后赞扬不已，与素不相识的阿英写了一封长信，此后两人订交，几乎天天信件来返，讨论南明史事。阿英将自己收藏的几十本南明史图书相借，柳亚子凭着固有的版本学知识，对这些史料分别作了考信。他还从隐名蛰居的郑振铎处借得善本《南疆逸史》，竟闭门抄写了20天，将全书 56卷抄写完毕。1940年12月，柳亚子离开上海到香港，将这些南明图书，抄本，以及所著述的《南明记事史纲》《南明后妃宗藩传》等多种携带了去。他把在九龙寓所的藏书室称为“羿楼”，寓意“后羿射日”故事。这时，他又陆续收集，遂使所藏南明史料达几百种。柳亚子对此非常兴奋，其中若干本本得来不易，如广东屈大均《皇明四朝成仁录》补辑本抄件，经他考订，乃是后人据正本补缀而编的。盖晚明史书在清季均乃禁书，300年里没有人敢刊刻印刷，因而弥足珍贵。当太平洋战争后，日本侵占九龙，羿楼所藏图书不及带走，柳亚子后来在广西桂林每每谈及，不胜惋惜，尤其是这部《皇明四朝成仁录》，了无去向。他很清楚此书的稀罕，他掌握了其余几部传抄本的去向，其中一部是中山大学九龙书库的朱希祖寄存；还有一部是广东顺德风雨楼藏书中散佚出来的，已归屈的后人。柳亚子经努力终于在屈大均后裔处抄到藏书目录，又得悉朱希祖藏本还有副稿在重庆可供借抄，他真是高兴极了。
柳亚子仍对佚失的南明文献念念不忘。他在桂林四个月期间，很多精力放在为南明史籍做提要、整理等事宜。开始，他据自己在《笔谈》写的《一年来对于南明史料的工作报告》，为九龙羿楼所失的部分书籍做提要，又托熊佛西赴广西省图书馆查找香港《大风》新年号杂志，上面有他写的《我的南明史料研究经过》，按图索骥，写了《续忆劫灰中的南明史料》，为《南疆逸史》《小腆纪年》等书做提要，但仍不够，再托熊佛西自广西省图书馆借用谢国桢《晚明史籍考》。他视此书为“研究南明史料的一把钥匙”。柳亚子就是据该书，旧梦重温，以所列书目为本，凡是羿楼所旧有的，都把它写成题跋。他用了半个月时间，终于写完了《羿楼旧藏南明史料书目提要》117种。
捐献藏书
1950年秋，柳亚子从颐和园乔迁到北长街89号新居，他把书房取名为“上天下地之庐”，后又将从家乡黎里和上海带来的南明史料和南社图书文献，捐赠给北京图书馆。北京图书馆特为开辟研究室，柳亚子很是高兴。在与柳无忌的信中还提及：“在北京的书，我把后明史料《南社文库》《革命文库》都捐给北京图书馆了。他们替我腾空了一间房子，把这些书放着，算是我的特别研究室。我随时可以去看，非常满意。”当时柳亚子还计划编写一部《南明史》。
1950 年底，柳亚子又南下，在上海向陈毅市长提出：“要将自己在上海及吴江乡下的藏书全部捐献给政府，由国家来保存。”陈毅欣然同意，由上海文管会组建陈乃乾、尹石公等七人小组清点装箱，此间黎里藏书就有木箱300余只，内贮书籍四万四千余册，柳亚子往来信札400余包。其中各种版本图书、报刊由上海图书馆庋藏。在此同时，他又动员老友朱希祖之子朱偰，希望将朱希祖所藏南明史料捐与国家。朱偰遂将家藏南明史料最珍贵部分整理五大箱，交与柳亚子，全部捐献北京图书馆。
柳亚子捐献的图书，在五、六十年代上海图书馆就作了整理，那些庋藏的大革命时期、土地革命时期的出版物，因其稀罕的文化价值，被厘定为一级藏品特藏。柳亚子的信件文札被编成《书信辑录》，1985年由上海人民出版社出版。1987年，在柳亚子诞生100周年纪念时，上海图书馆又编选、影印了《柳亚子先生手札》，“既反映先生思想活动之一斑，亦体现时代风云之特点”，还举办了“柳亚子先生在上海”的展览会。
早年喜搜集文学书籍，后又收藏书画、印章及30年代前后文献资料。晚年枕酣典籍中，网罗吴江人著述达千余种。1950年10月，将其故乡吴江县黎里镇旧宅中的藏书全部捐献国家，计有书籍44 000余册，还有其私人信札400余件。潜心于南明史研究，自1919年就开始搜集南明史料，所藏南明史料颇富，有《南明史料书目提要》，著录南明史料图书数百种，并将藏书处名为“羿楼”。与钱杏邨、胡朴安、郑振铎等友谊甚笃，爱好相宜。藏书室名有“磨剑室”、“笑隐楼”、“灵风别馆”、“更生斋”、“上天入地室”等。有《磨剑室藏革命文库目录》，著录书籍皆为辛亥革命时期的国民革命之书刊。病故后，家属将手稿遗著20余种、所藏图书7万余册全部献给上海图书馆、苏州博物馆、中国革命博物馆。